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3．結(jié)果與討論

3.1pH值對(duì)零價(jià)鐵還原硝基苯的影響

圖1表示，在硝基苯濃度為100mg/L的初始條件下，不同pH值對(duì)零價(jià)鐵還原硝基苯的影響。由該圖可見，pH值對(duì)零價(jià)鐵還原硝基苯影響很大，pH值越低，硝基苯的降解速率越快。在反應(yīng)時(shí)間為60min、pH值為3、5、7、9、12條件下，相應(yīng)的硝基苯還原率分別為87.93%、75.6%、62.41%、44.08%、15.54%。經(jīng)過6h反應(yīng)后，pH值為3和5的樣品，硝基苯還原率達(dá)到了100%；pH值為7的樣品，硝基苯還原率12也達(dá)到97%左右，而pH值為9和12的樣品，硝基苯還原率僅為80.2%和33.38%。

3.2pH值對(duì)硝基苯最終還原產(chǎn)物苯胺生成的影響

硝基苯通過還原反應(yīng)完全被轉(zhuǎn)化為苯胺的反應(yīng)可用下式表示：

ArNO2+3Fe+6H+→ArNH2+3Fe2++2H2O（1）

由該式可見，H+是零價(jià)鐵還原生成苯胺的重要條件。當(dāng)pH值呈堿性時(shí)，由于H+濃度降低，水溶液中缺乏反應(yīng)必須H+，而且隨著pH值升高，鐵離子會(huì)轉(zhuǎn)化為Fe(OH)2沉淀覆蓋在零價(jià)鐵表面，阻礙反應(yīng)的發(fā)生。當(dāng)pH值呈酸性時(shí)，H+離子濃度明顯增高，可有力的推動(dòng)硝基苯還原為苯胺，零價(jià)鐵氧化成Fe2+，而且酸性環(huán)境下不易形成Fe(OH)2鈍化層阻礙反應(yīng)進(jìn)行。

由圖2可見，生成速率隨pH值的升高而降低，表明在酸性環(huán)境下加快了零價(jià)鐵的腐蝕，產(chǎn)生Fe2+，提高了反應(yīng)速率。另外，酸性條件也能有效抑制鐵表面形成沉淀物占據(jù)反應(yīng)活性位，為反應(yīng)提供有利的表面狀況。因此，酸性條件能促進(jìn)還原反應(yīng)，有利于苯胺的生成。

3.3反應(yīng)過程中pH值的變化

由圖3可見，在整個(gè)硝基苯還原反應(yīng)進(jìn)程中，pH值隨反應(yīng)時(shí)間的延長逐漸升高，特別是pH值為7以下的樣品，在反應(yīng)初期較為明顯，而pH值為9和12的樣品，則在整個(gè)反應(yīng)過程中變化不大。

在零價(jià)鐵還原硝基苯反應(yīng)過程中，pH值之所以逐漸升高，與零價(jià)鐵和硝基苯的減少，苯胺與二價(jià)鐵的生成有很大關(guān)系，表明在該反應(yīng)過程中要消耗一定量的H+，導(dǎo)致伴隨著硝基苯的去除，pH值會(huì)逐漸升高。