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3.4不同pH值下硝基苯的還原速率動(dòng)力學(xué)分析

如圖1所示，零價(jià)鐵還原硝基苯的速率和pH值成反比。有研究表明，在鐵過(guò)量的條件下，零價(jià)鐵還原硝基苯的反應(yīng)為假一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)，硝基苯的還原速率隨硝基苯濃度呈比例，并且硝基苯在鐵表面的吸附是關(guān)鍵步驟。

假一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程式如下：

d(ArNO2)/dt=-kobs(ArNO2)     (2)

式中，kobs(min-1)為一級(jí)表觀速率常數(shù)；[ArNO2]為硝基苯濃度(mg/L)。對(duì)式[2]積分后可得[ArNO2]= [ArNO2]ne—kobs    （3）

式中，[ArNO2]0為初始ArNO2濃度（mg/L），t為反應(yīng)時(shí)間（min）。

表觀速率常數(shù)可從ln[ArNO2]與時(shí)間的關(guān)系曲線計(jì)算得出。為求得不同pH值下的kobs值，對(duì)圖1所示的五個(gè)實(shí)驗(yàn)體系做ln[ArNO2]和時(shí)間關(guān)系圖，見(jiàn)圖4。

對(duì)圖4中的5條曲線進(jìn)行線性擬合，計(jì)算kobs值結(jié)果如表1所示。由表1可見(jiàn)。隨著pH值的降低。kobs值增大。說(shuō)明反應(yīng)速率加快。表明降低pH值可以提高反應(yīng)速率。有益于零價(jià)鐵還原硝基苯反應(yīng)的發(fā)生。

3.5硝基苯溶液的紫外吸收譜圖

圖5表示在初始硝基苯濃度為100mg/L時(shí)，經(jīng)不同反應(yīng)時(shí)間零價(jià)鐵還原處理后，樣品溶液的紫外吸收譜圖。

硝基苯明顯的吸收峰出現(xiàn)在272nm處，苯胺的吸收峰則出現(xiàn)在234nm處。如圖5所示，反應(yīng)5min后，272nm處硝基苯的吸收峰已明顯降低；在5min到360min的反應(yīng)過(guò)程中，272nm處的吸收峰隨反應(yīng)時(shí)間繼續(xù)降低，Abs由初始的2.504降到0.474；從60min開(kāi)始出現(xiàn)在235nm處的吸收峰則持續(xù)升高，120min以后，在該處出現(xiàn)十分明顯的特征吸收峰，最終Abs達(dá)到1.881。

圖5的紫外吸收譜圖可表明零價(jià)鐵還原降解硝基苯和形成還原產(chǎn)物的過(guò)程。由于苯胺的特征吸收峰是在229nm到280nm范圍內(nèi)，通過(guò)圖5我們可以推測(cè)，苯胺是零價(jià)鐵還原硝基苯后的主要還原產(chǎn)物。